Конечно же, обитель была не только местом заточения и почетных ссылок, но славилась и делами милосердия. В 1724 году при монастыре открылся приют для «зазорных младенцев» женского пола, рассчитанный на 250 человек. Девочек обучали плетению голландских кружев мастерицы, выписанные Петром I из Брабанта. Тогда же в обители устроили приют и больницу для старых солдат и офицеров. Сиротские приюты, церковноприходская школа, богадельни для старых монахинь действовали в обители до революции.
Не миновала Новодевичий и «гроза 1812 года». К счастью, незадолго до входа французов в Москву удалось вывезти святыни монастыря и его самое ценное имущество в Вологду.
Оправившись после наполеоновского нашествия, Новодевичий в XIX — начале XX века слыл одним из лучших столичных монастырей. В нем жили до 300 монашествующих.
Советская власть упразднила Новодевичий в 1922 году.
На его территории устроили «Музей раскрепощения женщины», в 1926-м в стены обители переехал Государственный музейный фонд.
Остаток монашеской общины держался за Успенский храм, ставший приходским. Власти закрыли его в 1934 году, разместив в нем экспозицию филиала Государственного Исторического музея.
В военные годы отношение советского государства к I Церкви изменилось. В'1944-м в зданиях Новодевичьего монастыря открылись Православный Богословский институт и Пастырско-богословские курсы, позже преобразованные в Московские духовные академию и семинарию и переведенные в Троице-Сергиеву Лавру. Тогда же возобновились богослужения в над-вратном Преображенском храме, а на следующий год был освящен Успенский храм.
В 1994 году в Новодевичьем возродилась монашеская жизнь.
За сравнительно короткий срок правления царевны Софьи Алексеевны суровый средневековый вид Новодевичьего монастыря сменился нынешним — ярким, нарядным. Все постройки были выполнены в кирпиче, с белокаменными деталями, и связаны единством приемов и форм «московского барокко», благодаря чему ансамбль отличает удивительная целостность.
Как повествуют летописные источники, собор в честь Смоленской иконы Бо-жией Матери был заложен в 1524 году и закончен к престольному празднику, 10 августа 1525-го. Впрочем, некоторые современные ученые склонны датировать собор 60-ми годами XVI века. Это не исключает того, что на месте Смоленского мог стоять первый каменный храм Новодевичьего монастыря, построенный Василием III, т.е. до 1533 года.
Четырехстолпный, крестовокуполь-ный, пятиглавый, на высокой белокаменной подклети, Смоленский собор сложен из болыпемерного кирпича. Фасады практически лишены декора, только трехчастная апсида украшена тонким аркатурным пояском. Своды опираются на крестчатые столпы (новшество, привнесенное в русское зодчество итальянцами). Главы собора сдвинуты на восток, в сторону алтарной части, так что одно отделение здания оказывается не под куполами, а как бы вынесено вперед. Именно на алтарь, по замыслу древних зодчих, направлен сверху поток света, льющийся сквозь щелевидные окна в высоких барабанах под куполами.
Собор окружен с трех сторон закрытой белокаменной галереей с арочными проемами, часть которых ныне заложена. В XVII веке с севера и юга к галерее пристроили два высоких крыльца. Их ступени ведут ко входу в собор. На галерее были устроены четыре маленькие придельные церкви. Сохранились две: во имя святых апостолов Прохора и Никанора, чья память совпадает с празднованием Смоленской иконе Богородицы, и во имя мучениц Веры, Надежды, Любови и матери их Софии. Еще один малый престол в честь чуда Архангела Михаила в Хонех — в диа-коннике собора.
Собор очень велик. Высота от уровня пола подклети до креста — 42,5 м.
Росписи стен и столпов Смоленского собора выполнены в 1526—1530 годах, сводов — позже, в царствование Бориса Годунова. В XVII веке стены поновляли иконописные мастера И. Елизаров и Ф. Карпов. Их работой руководил Симон Ушаков. На одном из столпов — фреска его работы «Седьмой Вселенский собор». Росписи расположены в несколько ярусов и посвящены Акафисту Пречистой Деве, Сказанию о Римской-Лиддской иконе, чудесам Смоленской иконы Богоматери. Широко представлена в росписях тема святых воинов и русских князей.
От иконостаса, поставленного Борисом Годуновым в 1598 году, сохранились иконы верхних четырех рядов и одна икона местного ряда, изображающая святых благоверных князей Бориса и Глеба.
Дошедший же до нас пятиярусный деревянный золоченый иконостас возведен в 1683—1686 годах по приказу царевны Софьи Алексеевны. Он выполнен в новой для того времени технике сквозной, «флемской» (т.е. фламандской), резьбы мастерами из кремлевской Оружейной палаты.
В местном ряду иконостаса — иконы XVI—XVII веков. Они считаются вкладами русских царей, начиная с Ивана Грозного и до Петра I, Также в местном ряду «Спас Вседержитель» и «Архидиакон Стефан» Симона Ушакова, которые великий мастер создал на закате жизни. Эти и несколько других икон из Смоленского собора Новодевичьего монастыря стали его последними трудами.
Древнейшими сооружениями после Смоленского собора на территории монастыря считаются белокаменная церковь во имя святителя Амвросия Медиоланского, старая трапезная и каменные палаты Ирины Годуновой (возведены предположительно в конце 1600-х годов). Эти здания, примыкающие друг к другу, представляли собой отдельную усадьбу внутри обители и предназначались для вдовы младшего брата Ивана Грозного Ульяны Палец-кой и вдовы царя Федора Иоанновича Ирины Годуновой.
Раньше монастырские богослужения в зимнее время велись только в Амвро-сиевском храме. В конце XVII века он был перестроен под теплую больничную церковь, которую крытый переход соединял с Успенской церковью. После пожара в конце XVIII века Амвросиев-ский храм снова перестроили.
Ворота в южной стене монастыря были перестроены, и над ними в 1687— 1689 годах возвели церковь в честь Покрова Пресвятой Богородицы. Храм венчают три главы, расположенные в один ряд с востока на запад, — прием, характерный для южнорусского барокко.
Внутри сохранился старый барочный иконостас с иконой Введения во храм Пресвятой Богородицы (работы Кирилла Упанова, 1690 год).
С восточной стороны от надвратной Покровской церкви в 1683—1685 годах возвели караульню. Впоследствии ее перестроили для сестры Петра I царевны
Марии Алексеевны, и строение получило название «Мариинские палаты». Существует предположение, что здесь первое время была заточена царевна Софья: в начале XVIII века в монастыре жили две столетние старицы — «самовидицы» царевны. Они и указали ее келью.
Ныне в храме находится сектор реставрации масляной живописи, графики и темперы Государственного Исторического музея.
В 1687—1689 годах над тремя арками северных парадных ворот возвели украшенную изящным белокаменным узором церковь в честь Преображения Господня. Храм пятиглавый, с необычно крупными раковинами закомар, с тремя ярусами нарядных окон, в стиле нарышкинского барокко.
Внутри — резной золоченый иконостас работы мастеров Оружейной палаты, созданный под руководством иконописца Карпа Золотарева (1688 год). Все иконы написаны «фряжским письмом», в западной манере.
К Преображенскому храму с запада примыкают Лопухинские палаты (1683—86). С 1727 по 1731 год здесь жила первая супруга Петра I — Евдокия Лопухина, в монашестве Елена, а затем располагались игуменские покои. Ранее это были палаты сестры Петра 1 царевны Екатерины Алексеевны.
Б 1689—1690 годах царевной Софьей была сооружена изящная 72-метровая колокольня, вторая по высоте в Москве после Ивана Великого (81 м).
Колокольня в плане восьмиугольная, шестиярусная, увенчана луковичной главой. Приписывается архитектору Якову Бухвостову.
Восьмерики всех ярусов, кроме барабана купола, окружены галереями с белокаменными балюстрадами, ребра подчеркнуты белокаменными колоннами. Первый ярус обнесен сквозным круговым ходом, скрывшим массивность стен, толщина которых достигает трех метров. В нижнем ярусе колокольни был устроен храм во имя прпп. Варлаама и Иоасафа, царевича
Индийского. Особыми переходами он соединялся с покоями сестры Петра I царевны Евдокии Алексеевны, расположенными у подножия колокольни. Во втором ярусе был храм во имя святого апостола и евангелиста Иоанна Богослова. Открытые третий и пятый ярусы — для колоколов большого и малого звонов. К колоколам ведет внут-ристенная лестница.
Подбор колоколов в Новодевичьем монастыре уникален: старейший колокол — малый зазвонный — отлит в 1551 году при Иване Грозном. Есть колокол, данный князем Воротынским в 1628 году; данный матерью царя Михаила Федоровича инокиней Марфой в 1630 году; литой в Москве при царе Алексее Михайловиче в 1651 году. Колокольня Новодевичьего монастыря славится неповторимым звоном.
В 1685—1687 годах была построена обширная трапезная палата, одноэтажное строение на высокой подклети. Сводчатый потолок палаты, площадью свыше 390 квадратных метров, не имеет ни одного опорного столба. С восточной стороны к трапезной палате примыкает высокий четверик церкви в честь Успения Пресвятой Богородицы.
В Успенскую церковь на зиму переносили из собора главную святыню — Смоленскую икону Божией Матери.
Во время пожара 1796 года погибла роспись храма. Пять глав Успенской церкви заменили восьмигранным барабаном, увенчанным одной луковичной главкой, с тонкими колоннами по углам.
Сейчас храм украшают роспись XIX века и иконостас XVII века из взорванной церкви Успения на Покровке.
Главный престол храма освящен в честь Успения Пресвятой Богородицы, западный придел — во имя благоверного князя Даниила Московского (в крестильном храме, устроенном в 1982 году в западной части трапезной), приставной придел — во имя святого апостола и евангелиста Иоанна Богослова. Во втором этаже Успенского храма — придел в честь Сошествия Святого Духа.
Первые каменные крепостные стены Новодевичьего монастыря были возведены Борисом Годуновым. К концу XVII века, в правление царевны Софьи, их сильно перестроили, и теперь они напоминают стены и башни Московского Кремля. Стены завершаются двурогими зубцами — «ласточкиными хвостами», башни — ажурными «коронами». В ряде мест сохранились фрагменты стены конца XVI века.