Когда Дали было почти 15 лет его выгнали из монашеской школы за непотребное поведение. Но он смог успешно сдать все экзамены и поступить в институт (так в Испании называли школу, дающую законченное среднее образование). Институт в 1921 году ему удалось закончить с блестящими оценками. Дали в то время исполнилось семнадцать и он уже начал завоевывать признание в художественных кругах Фигераса. Он покинул дом, уговорив отца помочь основать свою художественную студию в Мадриде при Академии изящных искусств Сан-Фернандо, одним из самых известных директоров которой был Франсиско Гойя. Сальвадор Дали отправился в Мадрид в 1922 году. Он был полон самоуверенности молодого человека, ищущего приключений, но знающего, что дома его ждет тихая пристань. Однако впоследствии это убеждение было сильно поколеблено.
В шестнадцать лет Дали стал излагать свои мысли на бумаге. С этого времени живопись и литература оказались в равной мере частями его творческой жизни. В 1919 году в самодельном издании "Студиум" он публикует очерки о Веласкесе, Гойе, Эль Греко, Микеланджело и Леонардо. Участвует в студенческих волнениях, за что на сутки попадает в тюрьму.
В начале 20-х годов Дали был восхищен работами футуристов, но все же он был полон решимости создать собственный стиль в живописи. В это время у него появились новые друзья и знакомства. В Мадриде Дали познакомился с людьми, которые оказали большое влияние на его жизнь. Одним из них был Луис Бюнюэль, который впоследствии стал одним из самых уважаемых в Европе киноавангардистов на следующие полвека. Другим большим другом Дали, оказавшим на него огромное влияние, был Федерико Гарсия Лорка, поэт, ставший вскоре одним из самых популярных драматургов Испании. Во время гражданской войны он был застрелен солдатами диктатора генерала Франсиско Франке. Отношения между Дали и Лоркой были очень близкими. В 1926 году было опубликовано стихотворение Лорки "Ода Сальвадору Дали", а в 1927 году Дали разработал декорации и костюмы для постановки "Марианы Пинеды" Лорки. Как Бюнюэль, так и Лорка являлись частью новой интеллектуальной жизни в Испании. Они бросали вызов консервативным и догматическим доктринам политической верхушки и католической церкви, которые, в основном, формировали испанское общество того времени.
В Мадриде Дали впервые оказался предоставлен самому себе. Экстравагантный вид художника изумлял и шокировал обывателей. Это приводило самого Дали в неописуемый восторг.
В 1921 году от рака умирает мать Дали. Ее смерть явилась огромным эмоциональным потрясением и тяжелым ударом для семьи.
В 1923 году талантливый юноша ухитрился одновременно получить несколько призов за лучшие работы и быть отстраненным от занятий в академии на год за подстрекательство студентов на бунт против неправильного, как он считал, назначения нового профессора.
В этот период интерес Дали был прикован к творениям великого гения кубизма Пабло Пикассо. В картинах Дали того времени можно заметить влияние кубизма ("Молодые девушки" (1923)).
Даже до поездки Дали в Париж в его работах проявлялись сюрреалистические качества. На картине "Фигура женщины у окна", написанной в 1925 году, художник изобразил свою сестру Анну-Марию смотрящую из окна на залив в Кадакесе. Полотно пропитано духом нереальности сна, хотя написано в дотошном реалистическом стиле. В нем присутствует аура пустоты и одновременно чего-то невидимого, что притаилось за пространством картины. Кроме того, картина создает ощущение тишины. Если бы это была работа импрессионистов, зритель чувствовал бы ее атмосферу: слышал бы море или шептание бриза, но здесь кажется, что вся жизнь замерла.
В 1925 году с 14 по 27 ноября проходит первая персональная выставка его работ в галерее Далмау. На этой выставке были 27 картин и 5 рисунков начинающего великого гения. Большинство его работ в то время было сделано в духе исследования новых течений, преобладавших тогда в художественном мире Парижа. Он попробовал себя в качестве импрессиониста в "Автопортрете с шеей в стиле Рафаэля" (1921-22). Горы в Кадакесе на втором плане картины стали типичным пейзажным мотивом работ Дали. Затем была попытка создания картины в стиле кубизма. Подражая его основателям Жоржу Браку и Пабло Пикассо, Дали написал еще один автопортрет: "Автопортрет с "Ла Публичитат"" (одна из барселонских газет). В 1925 году Дали написал еще одну картину в стиле Пикассо: "Венера и моряк". Она вошла в число семнадцати картин, экспонировавшихся на первой персональной выставке Дали.
Влияние идей Лорки и Бюнюэля стимулировало и без того радикальное мышление Дали. Это привело его к несогласию с методами Академии изящных искусств Мадрида, где он учился. Дали надеялся найти здесь достойных учителей, которые бы смогли научить святому ремеслу, но быстро разочаровался. Публично заявив, что не намерен сдавать экзамены «тем, кто знает неизмеримо меньше, почти ничего не смыслит и вовсе ничего не умеет», Дали был исключен из Академии в 1926 году за подстрекательство к беспорядкам среди студентов.
В том же 1926 году Сальвадор Дали вместе с семьей уехал в Париж, мировой центр искусства, пытаясь найти там для себя что-то по душе. Дали пока не видел оригиналы современных картин, хотя в Барселоне в 1920 году прошла выставка современного искусства. В то время на художника оказали большое влияние журнальные репродукции. В Париже Дали побывал в мастерской Пикассо. Однако Дали не спешил в следующую поездку в Париж. Возможно, он хотел понять, что он там ищет. Но кроме того, как это выяснилось позже, когда ему пришлось часто переезжать, чтобы поддержать свой растущий мировой статус, он не любил менять привычную обстановку Кадакеса и Коста Брава в Каталонии.
Другим фактором, влиявшим на образ мышления Дали в тот период, было отсутствие у него настоящего интереса к развитию новых эстетических подходов в технике письма. Совершенство техники, достигнутое художниками Ренессанса, как вскоре он признается сам себе в глубине души, нельзя улучшить. Это предположение подтвердилось после поездки в Брюссель, которую он совершил во время визита в Париж. Искусство фламандских мастеров с их удивительным вниманием, уделяемым деталям, произвело на Дали огромное впечатление.
Когда Дали вернулся в Кадакес после изгнания из Академии искусств, он продолжал писать в своем стиле. На картине, "Фигура девушки на скале" (1926) он изобразил свою сестру лежащей на камнях. Внешне казалось, что полотно написано в стиле Пикассо, однако оно не походило по духу на его работы и было просто реалистическим изучением перспективы.
Вторая выставка работ Дали, состоявшаяся в Барселоне в галерее Делмо в конце 1926 года, была встречена с еще большим энтузиазмом, чем первая. Возможно, благодаря этому отец Дали несколько смирился с шокирующим исключением своего сына из Академии после которого исчезла любая возможность сделать официальную карьеру.
В 1928 году в Париже Дали сблизился с сюрреалистами и, при поддержке каталонского художника и сюрреалиста Хоана Миро, он влился в новое движение, которое начало все больше влиять на художественные и литературные круги Европы., и был принят в ряды сюрреалистов в 1929 году, сразу же после его приезда в Париж. Вступив в группу, объединившуюся вокруг Андре Бретона, Дали начал создавать свои первые сюрреалистические работы ("Мёд слаще крови", 1928; "Светлые радости", 1929). А. Бретон относился к этому выряженному щеголю - испанцу, который писал картины - ребусы, с изрядной долей недоверия. Он не увидел пользу, которую Дали мог принести их общему делу.
Интерес Дали к деятельности группы сюрреалистов под руководством Бретона бысторо угас. Дали с удовольствием вернулся к восхищению мастерами Ренессанса и на время забыл о Париже. Но в 1929 г. пришло приглашение от друга Бюнюэля, которое художник не мог не принять. Его пригласили в Париж для работы над сюрреалистическим фильмом с использованием образов, выловленных из подсознания человека.
В начале 1929 года состоялась премьера фильма "Андалузский пес" по сценарию Сальвадора Дали и Луиса Бунюэля. Сам сценарий был написан за шесть дней! Теперь этот фильм является классикой сюрреализма. Это был короткий фильм, созданный для того, чтобы шокировать и задеть за живое буржуазию и высмеять крайности авангарда. Среди самых шокирующих кадров есть и по сей день знаменитая сцена, которую, как известно, придумал Дали, где глаз человека разрезается пополам при помощи лезвия. Разлагающиеся ослы, которые мелькали в других сценах, тоже являлись частью вклада Дали в работу по созданию фильма.
После первой публичной демонстрации фильма в октябре 1929 года в Театр дез Урсулин в Париже, Бюнюэль и Дали сразу же стали известными и прославленными.
После скандальной премьеры этого фильма был задуман еще один фильм под названием "Золотой век".
Дали много работал. Сюжет большого числа картин основывался на его сложных проблемах сексуальности и отношений с родителями.
В 1929 году Дали написал картину "Великий мастурбатор", одну из наиболее значительных работ того периода. В этой картине художник выразил свою постоянную озабоченность сексом, насилием и чувством вины.
На картине изображена большая, похожая на восковую голова с темно-красными щеками и полуприкрытыми глазами с очень длинными ресницами. Огромный нос упирается в землю, а вместо рта нарисована гниющая саранча. По брюшку насекомого ползают муравьи.На картине также присутствует нагромождение скал, которые будут сопровождать художника на протяжении всего творчества, и такой типичный для Дали образ, как саранча - одно из насекомых, населяющих его кошмары. Подобные темы были характерны для работ Дали 30-х годов: он питал необыкновенную слабость к образам кузнечиков, муравьев, телефонов, ключей, костылей, хлеба, волос. Дали сам называл свою технику ручной фотографией бетонной иррациональности. Эта глубоко личная картина имеет очень большое значение. Она навеяна Дали его собственным подсознанием.