Психоделическое движение, как и религия пейота, представляло собой стечение нескольких потоков культуры и имело много независимых основателей. Профессионалы и интеллектуалы, имеющие интерес к метафизике и религии, стали проводниками, направителями, наставниками; люди искусства, в том числе Ken Kesey ("Полёт над гнездом кукушки") и Allen Ginsberg, а также рок-музыканты и криейтеры психоделических постеров, световых шоу, андеграундных комиксов также оказали значительное влияние; другие лидеры вышли из поп-культуры гедонизма или из радикальных dropout'ов (отвергающих общественные соглашения). Здравоохранение и психиатрия (а со временем и закон) стали врагами психоделического движения, подобно испанской инквизиции против пророков, шаманов и колдунов средневековья. Лидером, который подошел вплотную к объединению всех ветвей движения, был Timothy Leary. Именно ему принадлежит идея 'set & setting' как детерминанта психоделического опыта; он же популяризовал фразу "Turn on, turn in, and drop out". Расширили ли психоделики сознание Leary или нет, но психоделическое движение значительно расширело сферу его деятельности, предоставляя новые области для реализации его интеллекта и таланта в области права. Его книги, статьи и лекции оформляли идеи многих, его свободный образ жизни и беспардонность стали примером для подражания даже для тех людей, которые не имели для этого возможности.
Timothy Leary, будучи академическим психологом в Гарварде, был сторонником теории, называемой transactional psychology, которая рассматривает социальные роли и поведение как серию игр, каждая из которых имеет свои правила, ритуалы, стратегии и тактику. Пользуясь терминологией этой теории, Leary указывал на то, что психоделики дают возможность человеку выйти из игры, а затем вернуться и жить без обязательств и тревоги; при этом осознаётся искусственность внешнего мира, его несерьезность и незначимость (Alan Watts развивал такие же взгляды, начав прямо с изучения восточных религий). Жизни большинства людей, с этой точки зрения, являются абсурдом, пустым, бесполезным ритуалом; они бессознательно подчинены ограничивающим правилам. Психоделики позволяют понять это и изменить сознание. Главным было принять тот факт, что всё - лишь игра, космос манипулирует людьми, а люди "примеряют" на себя роли и являются частью глобальной игры. И когда Leary говорил "Не существует такой вещи как личностная ответственность. Это противоречит самому термину", многие называли его психопатом, однако Leary излагал лишь философскую доктрину. Смесь социальной критики, откровенного гедонизма и традиционной восточной религии стала основой философии движения хиппи.
Работая в Гарварде, Timothy Leary получил чистый псилоцибин (недавно синтезированный Hofmann'ом) от компании Sandoz и начал широкомасштабные исследования, большую часть которых составлял прием псилоцибина им самим, его коллегами, друзьями, студентами и другими, включая заключенных. Его гарвардский коллега, Richard Alpert, становится союзником Leary. В ноябре 1961 года в эксперимент был включен LSD. В 1962 году Leary и Alpert основали International Faundation for Internal Freedom (IFIF) (Международный институт изучения внутренней свободы), а затем еще целый ряд институтов для изучения психоделиков с философской и религиозной точек зрения.
Вскоре о Leary и психоделиках стало известно не только в университетском городке, но и всей стране; а поскольку во времена правления Кеннеди Гарвард был в центре внимания, сведения о LSD стали часто появляться в средствах массовой информации. Весной 1965 года Leary и Alpert были публично уволены из гарвардского университета; причиной этого были плохие отношения Leary с администрацией Гарварда и Отдела по продуктам и лекарствам штата Массачусетс, кроме того, Leary оставил свою академическую деятельность. Глава гарвардского Отделения социальных отношений заявил: "Они начали как ученые с громкими именами, а сейчас превратились в культистов". Однако за этот период (1960 - весна 1965) под руководством Leary было проведено большое количество сеансов приема псилоцибина или LSD, в которых участвовали в общей сложности более 400 человек. Является ли Leary творческим импресарио или просто интеллектуалом-авантюристом и оппортунистом, тем не менее, ясно, что он не воспринимал себя достаточно серьезно для того, чтобы стать основателем религии; его харизматические качества не сочетались с каким-либо убеждением, позволяющим задать направление социальному движению. Его друг и соратник Richard Alpert, впоследствии известный как религиозный писатель Baba Ram Dass, стал практиковать индийскую религию, подобно многим, использовавшим ранее психоделики.
В захватывающей полемике консервативные медицинские авторитеты и юристы сочли употребление LSD опасным, а употребляющих его больными; тогда как защитники психоделиков возражали тем, что, напротив, они, власть имеющие, больны и опасно непреклонны, подавлены и ограничены, боятся столкнуться со своей истинной природой и увидеть бесполезность своей жизни, отчаянно пытаются удержать других от самопознания и, следовательно, ускользания от угнетающего контроля. Обвинения и ответные обвинения подобно этим создавали впечатление реального существования контркультуры, вовлеченной в жестокую войну с существующей системой. По мнению Leary, это было обычное, традиционное религиозное противостояние. С другой стороны, психиатр Daniel X.Freedman писал, что просветленные психоделиками являются не более чем жертвами иллюзорной автономии (под автономией понимается философская доктрина, согласно которой индивидуальные желания человека должны контролироваться только его собственными принципами; категорический императив Канта) и чувства превосходства, представляющего собой защиту эго отрицанием, и нуждаются в обращении в другую религию: "Интересно, что классификации патологических исходов конверсии (обращение в другую религию), включающие невосприимчивость и омнисценцию, поразительно напоминают картину, которую мы наблюдаем в случае с LSD".
Так или иначе, психоделики оказали свое "культогенное" действие, обладая способностью вызывать, по крайней мере, временную приверженность новой концепции и изменение образа жизни. Движение хиппи стало массовым вслед за развитием психоделической идеологии; оно начало набирать силы в 1965 году и достигло пика между 1967 и 1969 годами. Хотя не все было ясно с точки зрения тактики, нет сомнений в том, что инициирующим элементом, сакраментальным и символическим ядром, источником групповой индивидуальности (identity) был психоделический trip. Было совершенно неважно, как часто использовались психоделики; иногда было достаточно одного раза, а некоторым вообще не требовалось использования психоделических препаратов. Представители богемы отличались от массы другой одеждой, другим подходом к сексу и работе, стилем и политическими взглядами; хиппи же отличались от подлинной богемы лишь использованием LSD. И именно LSD, став причиной популярности психоделиков, создал тот массовый феномен с присущими ему одинокими мистиками, эзотерическими религиями, эксцентричными, необычными культами и литературными обществами. Каждый подросток, приняв 500 m г LSD, мог убедиться, что он Будда.