Вслед за тем Т. возвращается к своим старым замыслам романа «Декабристы» и романа времени Петра I, пытается создать роман из крестьянской жизни, но эти замыслы остаются неосуществленными. Начинаются усиленные искания в области религиозно-философской, связанные с недовольством Т. существующим строем, условиями социального неравенства и культовой стороной религии. В результате этого возникает целый ряд произведений Т. этического, социального и религиозного характера: «Исповедь» (1882), «В чем моя вера?» (1883), «Так что же нам делать?» (1885), «О жизни» (1887), «Критика догматического богословия» (1880—1881; вышла впервые за границей в 1891 и 1896) и «Соединение, перевод и исследование четырех евангелий» (1880, 1891, издано 1892). Эти произведения систематически запрещались в России. В них нашли свое выражение к этому времени окончательно определившиеся взгляды Т. как идеолога патриархального крестьянства. Все эти произведения создавались тогда, когда Т. вновь пришлось соприкоснуться со столичной жизнью. Для образования детей семья Т. в 1881 переехала в Москву, проживая там по зимам. Городская жизнь представлялась Т. особенно ненормальной, и он обычно спешил скорее покинуть город, чтобы замкнуться в деревенской тиши; там он отдавался земледельческим работам: сам пахал, косил и т. п., помогал беднейшим крестьянам. С 1881 начинается ряд политических и общественных выступлений Т., приведших к тому, что в Т. стали видеть представителя оппозиционных групп. Т. при вступлении на престол Александра III обратился к нему с увещеванием не казнить убивших его отца; 6 июня 1881 он записал в своем дневнике: «Революция экономическая не то что может быть, а не может не быть. Удивительно, что ее нет». В январе 1882 Т. принял участие в трехдневной московской переписи и посетил притоны «самой страшной нищеты и разврата». С сентября 1882 за Т. был установлен секретный надзор «вследствие сношения с сектантами»; в сентябре 1883 Т. отказался по религиозным убеждениям от исполнения обязанностей присяжного заседателя. В октябре того же года ему было запрещено публичное чтение о Тургеневе. К началу 1885 относится первый отказ от военной службы (Залюбовского) под влиянием сочинений Т.
Не оставлял Т. и художественной работы. Он лишь перешел к другому жанру. Т. создал ряд народных рассказов («Чем люди живы», 1881, «Упустишь огонь — не потушишь», 1885, и др.). В конце 1884 Т. совместно с В. Г. Чертковым было основано народное книгоиздательство «Посредник», ставившее целью издание и распространение в народе картин и рассказов в духе учения Т. Для этого издательства Т. был написан ряд мелких рассказов. Создаются им и большие художественные произведения: «Смерть Ивана Ильича» (1886), драма «Власть тьмы» (1886), «Плоды просвещения» (напис. 1886—1889, изд. 1890), «Хозяин и работник» (напис. 1894—1895, изд. 1895) и «Крейцерова соната» (напис. 1887—1889, изд. 1890), первоначально запрещенная цензурой и напечатанная по личному разрешению Александра III в результате настойчивых хлопот С. А. Толстой, добившейся свидания с царем. К началу 1890-х гг. относится работа Т. по оказанию помощи голодающим. Еще в 1872 Т. работал на этом поприще в связи с голодом в Самарской губ. В голодные годы (1891—1893) Т. организовал помощь голодающим в Рязанской губ. Статья Т. «О голоде» (1891) была запрещена цензурой, но появилась в Англии. В связи с этим правая пресса начала травлю против Т. Свою доктрину о непротивлении злу насилием Т. изложил в трактате «Царство божие внутри вас» (напис. 1890—1893, изд. 1894), а взгляды на искусство — в статье «Что такое искусство?» (1897—1898). В 1890 Т. познакомился с произведениями Генри Джорджа и увлекся идеей уничтожения земельной собственности и системой единого налога (налога на земельную ренту), выдвинутой Джорджем. В 1898 Т., протестуя против преследования сектантов, принял деятельное участие в переселении духоборов в Канаду. На это дело Т. пожертвовал свой авторский гонорар по договору с А. Марксом, который купил для печатания в «Ниве» последний роман Т. «Воскресение», выходивший в продолжение 1899; публикация эта значительно пострадала от цензуры.
22 февраля 1901 состоялось определение Синода об отлучении Т. от церкви. Это постановление привело к обратным результатам. Т. сделался объектом оваций и многочисленных выражений сочувствия. Популярность Т. достигла мирового масштаба, ни один писатель не пользовался при жизни такой славой и авторитетом. Как это было естественно для Т., он во время событий 1905 относился несочувственно к революционным методам борьбы. Тем не менее его заявления и воззвания объективно служили делу революции. Таково было напр. его воззвание «Не могу молчать» (1908) с протестом против смертных казней. Последние годы жизни корреспонденция Т. разрослась до грандиозных размеров: Т. получал письма со всех концов мира с самыми разнообразными вопросами — политического, социального, этического и личного характера; дочери, знакомые и последователи неустанно исполняли при Т. обязанности секретарей. Из художественных произведений последнего десятилетия, не напечатанных при жизни Толстого, следует назвать: повесть «Хаджи Мурат» (писалась с 1896 по 1904), «Отец Сергий», «После бала» (1903). К этому же периоду относится усиленная работа Т. над составлением книг ежедневного чтения. В 1903 выходят «Мысли мудрых людей на каждый день». В 1906 был выпущен Т. «Круг чтения» — «избранные, собранные и расположенные на каждый день мысли многих писателей об истине, жизни и поведении». Вскоре этот сборник подвергся новой переработке и прошел восемь редакций. Новое издание «Круга чтения» появилось уже в 1910.
Последний год жизни Т. был омрачен тяжелой семейной обстановкой. С. А. Толстая уже с начала 1880 не сочувствовала общественно-политическим и религиозным взглядам Т. В 1883 Т. выдал ей доверенность на ведение всех имущественных дел. С 1885 С. А. Толстая стала издательницей произведений мужа. Т. тяжело переживал то обстоятельство, что из издания его сочинений извлекается материальная польза. В 1891 с согласия жены он опубликовал письмо в газетах об отказе от права авторской собственности на последние произведения. Семейные условия и режим дома продолжали тяготить его. Несколько раз ему приходила мысль об уходе (в 1884, 1885, 1897). В 1910 обстановка еще более осложнилась. В своем духовном завещании Т. распорядился, чтобы все его произведения не были ничьей частной собственностью, возложив на младшую дочь исполнение своей воли. Завещание скрывалось, но С. А. Толстая о нем догадывалась; кроме того в середине 1910 у нее появились симптомы истерического заболевания. Положение Т. стало невыносимым. В продолжение ряда лет лелея в себе мечту о выходе из условий не удовлетворявшей его жизни, он ночью 28 октября 1910 принял окончательное решение и тайком ушел из дому. Побывав у своей сестры в Шамардине (бывш. Калужской губ.), Т. решил ехать дальше, на Кавказ, но, простудившись, принужден был сойти на станции Астапово (бывш. Рязанской губ., ныне «Лев Толстой»), где и скончался от воспаления легких. Смерть Т. послужила поводом для ряда демонстраций, имевших большое общественное значение при царившей тогда реакции.
Деятельность Т. определялась двумя поворотными пунктами русской истории — 1861 и 1905.
Сам писатель, как нельзя лучше, по мнению Ленина, определил, в чем состоял перевал истории за эти полвека. «...У нас теперь... все это переворотилось и только укладывается», говорит о России Т. устами своего героя Левина. «Переворотилось» крепостничество, «укладывался» новый, буржуазный строй. Шла быстрая, тяжелая, острая ломка всех «старых устоев» старой России; шло быстрое развитие капитализма; но крепостничество было еще живучим, цепким, оно держало в помещичьей кабале деревню, отданную на разграбление капиталу.
Остатки средневекового рабства переплелись с капиталистическим порабощением, порождая невиданное разорение, нищету, все бедствия жизни народных масс, пробуждая их революционное сознание. Этот переходный период выдвинул Т. — гениального художника-аналитика с его неизменным стремлением познать переплетение социальных противоречий, разрешить «великий» вопрос социального неравенства.
Потомок графов Толстых и князей Волконских, Т. по рождению принадлежал к высшей помещичьей знати. Но и в первые десятилетия жизни и творчества, когда еще крепка была его связь с барской средой, он видел крушение феодального мира и стал на путь переоценки прошлого и осознания нового.
Ленин писал: «Острая ломка всех „старых устоев“ деревенской России обострила его внимание, углубила его интерес к происходящему вокруг него, привела к перелому всего его миросозерцания» (Соч., т. XIV, стр. 405). Т. — выдающийся художник-психолог, несравненный мастер бытописания, но прежде всего — писатель больших общественных интересов, и его художественные достижения неотделимы от того, что Ленин определял как «безбоязненную, открытую, беспощадно-резкую постановку Толстым самых больных, самых проклятых вопросов нашего времени...» (Соч., т. XIV, стр. 403). Ленин подчеркивал в Т. стремление «дойти до корня», хотя сам же показал, что до корня Т. не дошел. Но способность писателя итти против своих же верований, надежд и предрассудков, величайшая честность — были залогом высших достижений писателя, которые Ленин определил как «срывание всех и всяческих масок». Т. — величайший представитель критического реализма в мировой литературе.