"Розыск о брынской вере" — не единственная книга, задуманная Димитрием в Ростове, но единственная доведенная им до конца. Так. для того, чтобы заняться ею, ему пришлось отложить работу над составлением "Летописи, сказующей деяния от начала мира бытия до Рождества Христова" (известной также как "Летописец келейный"). Летопись должна была представлять собой краткую церковно-библейскую историю и предназначалась для людей, не имевших Библии, которая в России была доступна лишь немногим. "Помню, что в нашей малороссийской стороне, — писал сам Димитрий, — трудно сыскать Библию славянскую и редко кто из духовенства знает порядок историй библейских, что когда происходило: для того я бы хотел издать здесь краткую библейскую историю, книжицу не очень большую, чтоб всякий мог дешево купить". Работа, однако, была доведена лишь до 4600 года от Сотворения мира. (По принятой в то время хронологии, Сотворение мира и Рождество Христово разделяли 5508 лет.) Намеревался святитель составить также сочинение о святых и святынях Ростова, а также толкование к Псалтири. Однако расстроенное здоровье мешало ему закончить все эти произведения. "Рада душа в рай, грехи не пускают, — писал он с присущим ему мягким, с оттенком грусти, юмором. — Рад писать — здоровье худо. Чего мне, бессильному, надеяться? Страх смерти напал на меня. А дело летописное как останется? Будет ли охотник приняться за него и довершить? Не жаль мне ничего, да и нечего жалеть: богатства не брал, денег не накопил, одного мне жаль, что начатое книгописание далеко до совершения".
Пост, молитва, христианское смирение, нищелюбие, милостыня, готовность заступиться за обиженных — все эти христианские добродетели были в полной мере присущи святому Димитрию в течение всей его жизни. Однажды, когда святитель служил литургию в ростовском соборе, в церковь донеслись крики некоего несчастного, которого пытали на площади. Димитрий послал к воеводе, стоявшему в храме, с просьбой прекратить истязание. Тот отказал — и тогда святитель ушел из церкви, прервав богослужение.
О себе же святитель отзывался всегда с великим смирением и нарочитым пренебрежением. Вот, например, его слова из письма к другу, иноку Феологу, справщику Печатного двора в Москве: "Несмь таков, якова же любовь твоя непщует (разумеет. — Авт.) мя быти. Несмь благонравен, но злонравен, обычаев худых исполнен и в разуме далече отстою от разумных; буй (дерзок, неразумен. — Авт.) есмь и невежа; а светение мое есть едина тьма и прах… Молю же братскую твою любовь помолитися о мне Господу, свету моему, да просветит мою тьму, и изыдет честное от недостойнаго".
В октябре 1709 года болезнь святого обострилась. Он тяжело страдал, особенно от кашля. 26 октября, в день своего тезоименитства, святитель сам отслужил литургию в соборе, но проповедь говорить уже не мог; ее прочитал один из певчих. За обеденным столом Димитрий сидел с гостями, хотя чувствовал себя совсем плохо.
Сохранилось письмо святителя Димитрия, датированное 27 октября 1709 года. Старец не столько жалуется на болезнь, сколько рассказывает о своих недугах и даже отчасти пытается шутить. "Аз же изнемогаю… Прежде бывало мое здравие пополам: полуздрав и полунедужен. А ныне недугование превозмогает, и едва доля здравия остается, обаче будто мужаюся и движуся о Господе моем, в Его же руку живот мой… Дела ныне никакого не делаю: до чего не примусь, все из рук падает; дни мне стали темны, очи мало видят, в нощи свет свещный мало способствует, паче же вредит, егда долго в письмо смотрюся, а недугование заставляет лежать и стонать".
В этот день, 27 октября, святитель посетил инокиню Варсонофию Козицкую — кормилицу царевича Алексея, которую он сам постригал в монахини; обратный путь оказался так труден для него, что святой едва мог дойти до своей кельи. Вечером, чтобы облегчить кашель, он стал ходить по келье, и его вынуждены были поддерживать за руки два служителя. Он позвал к себе певчих, и те начали петь духовные песни, в том числе и сочиненные им самим:
Иисусе мой Прелюбезный,
сердцу сладосте,
Едина в скорбях утеха,
моя радосте.
Рцы души моей:
Твое есмь Аз спасение,
Очищение грехов,
В рай вселение…
Затем Димитрий отпустил певчих, оставив лишь одного из них, Савву Яковлева, более других любимого им за усердие в переписывании его сочинений. Святитель начал рассказывать ему о своей жизни — о юности, о том, что с ним происходило в зрелые годы, а затем, отпустив, благословил и при прощании поклонился едва ли не до земли. "Мне ли, владыко святый, последнейшему рабу твоему, ты так кланяешься?" — со страхом и благоговением спросил певчий. Димитрий же вновь повторил с кротостью: "Благодарю тебя, чадо". Певчий заплакал и удалился. После этого святитель приказал служителям разойтись, а сам наедине стал возносить молитвы к Богу. На утро следующего дня, 28 октября, служители, войдя в келью, нашли его мертвым. Он скончался во время молитвы, на коленях.
В тот же день тело было перенесено в домовую церковь и положено в гроб. По завещанию святителя, гроб выстлали его черновыми бумагами. Святой не оставил после себя никакого имущества, только рукописи и книги. 30 октября тело с подобающими почестями перенесли в соборную церковь города Ростова. Множество людей приходило проститься с угодником Божиим. Вскоре прибыл митрополит Рязанский Стефан Яворский, местоблюститель патриаршего престола, давний друг митрополита Димитрия, тоже украинец. Как и было уговорено между ними, Стефан предал земле тело святителя Димитрия в Спас-Иаковлевском Ростовском монастыре. Это случилось 25 ноября. Произнося надгробное слово, Стефан несколько раз воскликнул: "Свят, Димитрий, свят!" В стихах, написанных им на кончину Димитрия Ростовского, в частности, говорилось:
Вси вы, Ростова града людие, рыдайте,
Пастыря умершаго слезно поминайте,
Димитрия владыку и преосвященна,
Митрополита тиха и смиренна…
Мощи святителя Димитрия почивали под спудом и были обретены в 1752 году, когда начали разбирать ветхий пол храма. Тогда же у гроба стали совершаться многочисленные исцеления. 22 апреля 1757 года святитель Димитрий был причтен к лику святых. По поручению Священного Синода Арсений, митрополит Ростовский, написал его жизнеописание; служба святому Димитрию составлена Амвросием, епископом Переяславским, впоследствии архиепископом Московским.