Трьох- і чотирьох хвильове розсіяння світла на поляритонах в кристалах ніобіту літію з домішками (стр. 3 из 6)
No 3....l,
No 5....s,
No 6....t.
2.2 Дисперсія в поляритонної області спектру
Дисперсійні характеристики кристалів в середньому ГИК діапазоні ми отримали використовуючи спонтанне параметричне розсіяння. Цей метод дозволяє зміряти уявну і дійсну частину діелектричної проникності в області спектру, де поглинання кристала велике: на частотах фононного поляритону і на верхній поляритонній гілки. На відміну від прямого вимірювання ми отримуємо інформацію про ГИК спектрі використовуючи дисперсійні характеристики у видимій області спектру. При процесі СПР частоти і хвилеві вектора взаємодіючих хвиль повинні задовольняти умовам частотного і просторового синхронізму (1). Якщо ми знаємо дисперсію кристала на частотах накачування і сигнальної хвилі, то ми можемо отримати дисперсію на поляритонних частотах, використовуючи рівняння (1). На установці, зображеній на рис.3, отримані двовимірні частотно-кутові розподіли інтенсивності розсіяного випромінювання кристалів No.2,3,4,5. По цих спектрах визначена дисперсія звичайного показника заломлення кристалів на частотах 1.7-10 мкм і 17,5-20,8 мкм. На нижній поляритонной гілки вказана помилка, яка з'являється при вимірюванні частоти і кута розсіяння сигнальної хвилі. На верхній поляритонній гілці помилка не перевищує розміру символу, що позначає експериментальну крапку. Таким чином погрішність вимірювання показників заломлення спектру методом СПР не дозволяє нам відмітити вплив домішки на дисперсію кристалів в ГИК області. Слід відмітити, що тільки в кристалі No.5 використовувалася геометрія розсіяння, в якій “еліпс ” розсіяння на верхній поляритонній гілці досягав довгохвильової області видимої частини спектру. Можливо, якщо розглянути всі кристали в тій геометрії розсіяння, в якій можна отримати дисперсію верхньої поляритонній гілці на частотах поляритону великих 3000 см-1, то ми зможемо виявити відмінність в дисперсійних характеристиках кристалів на відповідних частотах. Але поблизу фононної частоти методом СПР це зробити неможливо, оскільки дисперсія тут має велику крутизну.
Мал.8. Полярітонная дисперсія кристалів:
No.2....n,
No.3.....s,
No.4........l,
No.5.........
§3. СПР в моно- і полідоменних кристалах
У шаруватих кристалах може спостерігатися лінійна дифракція світла. Лінійна дифракція може відбуватися на варіаціях діелектричної проникності, тобто зміні показника заломлення кристала. Хвилевий вектор діфрагованого променя повинен лежати на тій же поверхні Френеля, що і падаючий промінь, оскільки лінійна дифракція відбувається без зміни частоти випромінювання. При параметричному розсіянні діфрагувати може будь-яка з хвиль тих, що беруть участь у взаємодії (накачування, розсіяне, поляритон), якщо її хвилевий вектор в кристалі задовольняє попередній умові. На рис.9,10 дано два спектри для монодоменного No.3 і полідоменного No.2 кристалів відповідно з однаковою товщиною шарів і в однаковій геометрії (поза кристалом кут між накачуванням і нормаллю до шарів 9,6о). Особливістю розсіяння в області частот від 4000 см-1 до 900 см-1 є падіння інтенсивності до нуля в околиці 1700 см-1. Це явище пояснюється інтерференцією електронної і ґратчастої частин сприйнятливості [12].
У разі моно доменного кристала спостерігається декілька додаткових “еліпсів” в червоній області спектру. Це явище не можна пояснити, як лінійну дифракцію, оскільки відбувається зміна частоти в порівнянні з основним “еліпсом”. А усередині кристала вектор
нормальний шарам, майже паралельний накачуванню, тому він не може перевести хвилевий вектор 
на ту ж поверхню Френеля. Аналогічна ситуація для сигнальної хвилі, оскільки вона розсівається на невеликий кут. Виникнення додаткових “еліпсів” на спектрі (рис.9) можна пояснити неоднорідністю кристала або відхиленням його складу від складу, відповідного хімічній формулі. У ніобіті літію відмінність, як правило, полягає в невідповідності числа атомів літію в елементарному осередку числу, визначуваному хімічною формулою. Цей ефект можна теж віднести до просторової неоднорідності кристала. Судячи по спектру, можна сказати, що в кристалі існує чотири області з різним власним складом. Згідно [13] у видимому діапазоні спектру звичайний показник заломлення не залежить від стехиометрии кристала. Проте в інфрачервоному діапазоні ця залежність достатньо сильна. Можна визначити показник заломлення поляритону по перебудованих кривих для областей кристала різного складу. Наприклад, на частоті 2700 см-1 він має значення np=2.133; 2.143; 2.154; 2.167. Це відповідає максимальному розкиду коефіцієнта стехиометрии на 0.01.У полідоменних кристалах додатково до варіацій показника заломлення варіюється нелінійна сприйнятливість другого порядку. Але вона може зміняться набагато сильніше за лінійну характеристику, в нашому зразку (2)c міняється від - (2)|c до + (2)|c від шару до шару. Нелінійна дифракція відбувається на варіаціях цієї нелінійної сприйнятливості. Сусідні домени мають антипаралельну поляризацію, причому вектора поляризації орієнтовані уздовж оптичної осі кристала. На рис.10 зображений спектр полідоменного кристала ніобіту літію No.2. Окрім основного “еліпса” верхньої поляритонной гілки, видно частина “еліпса” розсіяння в перший порядок нелінійної дифракції. Розсіяння в інші дифракційні максимуми не спостерігається, оскільки для них не виконується умова просторового синхронізму. Також на спектрі, окрім поляритонного розсіяння на фононі 580 см-1, видно частина поляритонного розсіяння в перший дифракційний максимум. На рис.11 зображений спектр цього ж кристала No.2 в іншій геометрії розсіяння (кут між накачуванням і нормаллю до шарів -9,2о поза кристалом). “Еліпс” розсіяння на верхній поляритонної гілці збільшився і торкається кривий розсіяння в перший дифракційний максимум. Тепер ми маємо розсіяння в нульовий і перший порядки дифракції на однакових частотах, це дозволяє визначити період доменної структури.
Мал.9. Спектр параметричного розсіяння в монодоменному Nd:Mg:LiNbO3.
=47.4o поза кристалом. 
Мал.10. Спектр параметричного розсіяння в полидоменномNd:Mg:LiNbO3.
=47.4o поза кристалом. 
Мал.11. Спектр параметричного розсіяння в полідоменномNd:Mg:LiNbO3.
=66.2o поза кристалом.§4. Товщина шаруючи в полидоменномLiNbO3
На рис.13. зображена дисперсія звичайного показника заломлення полідоменного кристала ніобіту літію No.2 на верхній поляритонної гілці, яка отримана по перебудованих кривих рис.10,11. Ця дисперсія використовується при обчисленні хвилевого вектора оберненої сітки, відповідній доменній структурі кристала. Оскільки при нелінійній дифракції в умову просторового синхронізму входять чотири хвилеві вектори, то для цього явища доступна більш велика частотна і кутова область при параметричному розсіянні, чим для лінійної дифракції. Векторна діаграма цієї взаємодії зображена на рис.12. Хвилевий вектор оберненої сітки можна отримати з рівнянь:
(11)Вектор
по порядку величини такий же, як і хвилевий вектор поляритону, тому не виконується умова просторового синхронізму для нелінійної дифракції в другій і подальші максимуми. Товщина шару була отримана з рівнянь (11) при розсіянні на поляритонах з різними частотами в трьох геометрії =47.4o, 57о, 66.2o. Її значення склало d=5.60.1 ±мкм. 
Мал.12. Векторна діаграма взаємодії параметричного розсіяння і нелінійної дифракції.
Мал.13. Дисперсія звичайного показника заломлення полідоменного кристала ніобіту літію, отримана в різній геометрії:
l
=47.4o поза кристалом.¦
=66.2o поза кристалом.Розділ 3. Чотирьохфотонне розсіяння світла на поляритонах
§1. Огляд ефектів в нецентросиметричних середовищах
Випадок нецентросиметричного середовища є найбільш загальним при розгляді процесів активної спектроскопії. У кристалах без центру симетрії в інтенсивність сигналу активної спектроскопії комбінаційного розсіяння (АСЬКР) дають внесок як прямі чотирьохфотонні процеси, так і каскадні трьоххвилеві процеси, що йдуть через проміжні збуджені стани. Ці процеси йдуть на різних нелінійних восприимчивостях: на кубічній і квадратичній відповідно. Унаслідок когерентності розсіяння різні внески не підсумовуються, а інтерферують. Тому вони можуть приводити до значних змін спектрів АСЬКР: деформації форми лінії і появі дублетної структури[14]. Детально проаналізовано явище інтерференції трьох- і чотирьоххвильового механізму утворення розсіяних хвиль в роботі [15].
У роботі [2] отримано збудження поляритонної хвилі методом чотирьохфотонної спектроскопії в кристалі GAP. Був визначений показник заломлення і коефіцієнт загасання для трьох частот поляритонной хвилі. Проте при розрахунку коефіцієнта загасання не враховувалися расходимости променів, немонохроматичність збудливих накачувань, а також вплив довжини взаємодії на ширину лінії розсіяння. Також проводилися експерименти із збудженням поверхневих поляритонов в кристалі GAP [16].