Настоящая популярность приходит к Наталье Гундаревой в 1977 году, после выхода на экраны фильма "Сладкая женщина", в котором она сыграла свою первую главную роль в кино - Анну Доброхотову. Фильм вызвал широкий резонанс в обществе и целый поток откликов, в которых высоко оценивалась роль актрисы, создавшей столь жизненно достоверный и неоднозначный образ.
Созданный актрисой образ не оставил зрителя равнодушным, а заставил сопереживать, вместе с Анной искать ответ на мучивший ее вопрос, почему судьба обошлась с ней так жестоко. В зрительских письмах, хлынувших после показа картины, одни произносили гневные слова в адрес Анны, другие выражали горькое сочувствие ее человеческой беде, третьи признавались, что узнавали в Анне себя или своих близких. Гундарева же, показывая неспособность Анны изменить свои взгляды на жизнь, не раз отмечала в своем персонаже и немало привлекательного: напористость, трудолюбие, жизненную энергию. В этом, по мнению актрисы, и заключается драма Анны Доброхотовой.
После "Сладкой женщины" читатели журнала "Советский экран" назвали Гундареву лучшей актрисой 1977 года. К ней пришла всеобщая известность, и этот успех во многом задал уровень всех дальнейших работ актрисы.
Затем последовал калейдоскоп ролей, среди которых выделяются работы в картинах: "Подранки" (1977), "Вас ожидает гражданка Никанорова" (1978), "Смешные люди" (1978), "Осенний марафон" (1979), "Уходя - уходи" (1980), "Белый снег России" (1980), "Незваный друг" (1981), "Однажды двадцать лет спустя" (1981), "Одиноким предоставляется общежитие" (1984), "И жизнь, и слезы, и любовь" (1984), "Личное дело судьи Ивановой" (1986), "Аэлита, не приставай к мужчинам" (1988). Она снялась также во многих полюбившихся зрителям телевизионных фильмах: "Вишневый сад" (1976), "Театральные истории" (1976), "Доходное место" (1977), "Стойкий туман" (1977), "Капитанская дочка" (1978), "Труффальдино из Бергамо" (1978), "Отпуск в сентябре" (1979), "Мнимый больной" (1979), "Следствие ведут Знатоки". Дело 15-е. "Ушел и не вернулся" (1980), "О бедном гусаре замолвите слово..." (1980), "Дульсинея Тобосская" (1981), "Тупейный художник" (1981), "Хозяйка детского дома" (1984), "Дети солнца" (1985), "Жизнь Клима Самгина" (1988), "Сердце не камень" (1989). В сложные для кинематографа 1990-е годы актриса продолжает активно сниматься. Это фильмы: "Паспорт" (1990), "Собачий пир" (1990), "Искушение Б." (1990), "Небеса обетованные" (1991), "Чокнутые" (1991), "1000 долларов в одну сторону" (1991), "Курица" (1991), "Осколок Челинджера" (1992), "Личная жизнь королевы" (1993), "Заложники дьявола" (1993), "Альфонс" (1993), "Московские каникулы" (1995), "Вперед, гардемарины!" (1991), "Гардемарины-III" (1992), "Петербургские тайны" (1994-1996), "Хочу в тюрьму" (1998), "Райское яблочко" (1998), "Ростов-папа" (2000), "Саломея" (2001).
Перед Натальей Гундаревой никогда не стоял вопрос, что она любит больше - театр или кино. Для нее и театр, и кино, и телевидение есть Искусство, каждый вид которого имеет свою специфику, свои особенности творческого и технологического характера. Но к театру у нее по-прежнему отношение особое. Театр сформировал и открыл ее как актрису, принес ей первый успех. "Театр всегда был и будет сосредоточением духовной жизни людей. И в моей жизни он останется, наверное, главным" - это мнение самой актрисы.
Главным, если не единственным, режиссером для Натальи Гундаревой оставался художественный руководитель Театра имени Маяковского А.А. Гончаров. Все спектакли с участием Гундаревой поставлены им. Особенно ценным для актрисы было то, что Андрей Александрович всегда искал и находил для нее такие роли, которые по-новому раскрывали ее творческие возможности. Это Люська в булгаковском "Беге" (1978), Катерина Львовна Измайлова в "Леди Макбет Мценского уезда" Н. Лескова (1979), Мадам в "Агенте-00" Г. Боровика (1984), многие другие спектакли: "Жизнь Клима Самгина" М. Горького (Маргарита, 1981), "Молва" А. Салынского (Садофьева, 1982), "Она в отсутствие любви и смерти" Э. Радзинского (Подруга матери, 1984), "Я стою у ресторана" Э. Радзинского (Она, 1987, режиссер В. Портнов), "Виктория?.." Т. Реттигана (Леди Гамильтон, 1991), "Жертва века" А. Островского (Глафира Фирсовна, 1994), "Театральный романс" ("Кукушкины слезы") А.Н. Толстого (Огнева, 1995), "Любовный напиток" ("Леттис и Лавидж") П. Шеффера (Леттис Дуффе, 1998, режиссер Т. Ахрамкова).
Когда-то великий Володин зорко рассмотрел в Гундаревой одну замечательную особенность ее актерской натуры. Каждую свою роль на сцене и на экране актриса играет радостно, увлеченно, с удовольствием, будь это роль комедийная, требующая веселого азарта и звонкости, или роль, отмеченная сложным психологическим рисунком, или даже роль трагическая. Конечно, у нее есть роли, которые она любит больше. Конечно, в ее жизни случаются огорчительные и печальные события. Но все это остается за пределами сцены и за рамками экрана. Потому что с ранних лет Наталья Георгиевна убеждена, что актер работает для зрителей и должен дарить зрителям радость.
Наталья Гундарева - Народная артистка России (1986), лауреат Государственной премии СССР (1984), Государственной премии РСФСР имени братьев Васильевых (1980, за роль в фильме "Осенний марафон"), премии Ленинского комсомола (1978), премии мэрии Москвы (1994). Награждена орденом "За заслуги перед Отечеством" IV степени (1998). Четырежды по результатам опросов журнала "Советский экран" (1977, 1981, 1985, 1990) она называлась лучшей актрисой года. В 1990 году она удостоена премии Союза кинематографистов России "НИКА" в номинации "Актриса года", премии "Хрустальная Турандот" (1996), независимой премии "Кумир". Ей вручен приз "Алмазный венец" Всероссийского фестиваля "Созвездие" (1990), приз на IX Международном кинофестивале в Болгарии (1981) и приз за лучшую женскую роль на Международном кинофестивале в Монреале (1990). В 2001 году Н. Гундаревой присудили Международную премию имени К.С. Станиславского.
Живет и работает в Москве.